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中科大研究人员设计出“氢呼吸”策略

废弃聚乙烯变身“固体石油”

科技日报讯（记者吴长锋）6月27日，科技日报记者从中国科学技术大学获悉，该校合肥微尺度物质科学国家研究中心曾杰教授提出了一种脱氢芳构和氢解串联的策略，在无需氢气和溶剂的情况下，可将高密度聚乙烯催化转化为高附加值的环状烃。相关研究成果近日发表于《自然·纳米技术》。

聚乙烯是五大通用塑料之一，化学结构稳定，难以自然降解。聚乙烯和石油具有相似的化学结构与组成，能否把废弃聚乙烯当成一种“固体石油”原料，来加工制备石油基下游化学产品？

石油工业中的两个过程引起了研究人员的注意。一个是短链的汽油馏分催化重整得到更高附加值的环状烃，这个过程会产生氢气；另一个是重质油加氢裂化制备短链烃，这个过程会消耗氢气。

受此启发，研究人员设计出了一种“氢呼吸”策略用以降解高密度聚乙烯。他们开发的分子筛负载金属钌催化剂，可以一边让聚乙烯成环脱氢变成环状烃，“呼”出氢气，一边又让聚乙烯“吸”入其自身释放的氢气，并裂解变成短链烃。在无需额外添加氢气或溶剂的条件下，研究人员实现了高密度聚乙烯到环状烃的循环升级。随后，研究人员探究了高密度聚乙烯的循环升级反应路径；高密度聚乙烯在钌或分子筛上发生脱氢形成相应的烯烃和二烯烃中间体，二烯烃中间体在分子筛的酸性位点作用下发生环化，形成相应的环烷烃产物，环烷烃进一步脱氢芳构，最终得到芳烃产物。

经过3轮催化反应，分子筛负载金属钌催化剂保持了很好的循环稳定性。同时，研究人员将原料从高密度聚乙烯粉末更换为低密度聚乙烯保鲜膜，并进行了相同条件下的催化实验。结果表明，低密度聚乙烯保鲜膜也能被高效降解，且产物选择性跟高密度聚乙烯几乎一致，表明分子筛负载金属钌催化剂对不同类型的聚乙烯具有一定的普适性。